近日，國際頂級學術期刊《自然》（Nature）線上發表了題為“Scalable quasi-pure MOF membranes for energy-efficient gas separations”（《面向節能氣體分離的可規模化準純MOF膜》）的研究論文論文。重慶交通大學材料科學與工程學院青年教師樊冬博士為論文共同第一作者，這是學校建校以來首次在Nature上發表學術論文，標誌著學校基礎研究水平邁上了歷史性新臺階。
文章資訊（學校供圖）
氣體分離是現代化學工業中不可或缺的關鍵環節，廣泛涉及烯烴/烷烴分離、碳捕集和氫氣純化等核心過程論文。長期以來，工業界主要依賴低溫精餾技術實現氣體混合物的分離，但該過程能耗極高。據估算，全球約10%—15%的能源消耗與工業分離過程相關。膜分離技術因其能效高、操作簡便等優勢被視為變革性替代方案，然而現有聚合物膜分離效能不足，而純金屬有機框架（MOF）膜雖效能優異，卻長期受制於規模化製備的巨大挑戰。如何在保持MOF本徵優異分離效能的同時實現膜材料的規模化、可控制備，是制約該領域產業化程序的核心科學問題。
針對上述挑戰，研究團隊提出了一種全新的“融合相方法”（merged-phase approach），設計了將MOF晶體扁平化為奈米片、再透過分子錨（molecular anchors）將聚合物鏈動態錨定於MOF表面的創新策略，使MOF與聚合物融合為單一偽連續相論文。這一方法成功打破了傳統混合基質膜中填料含量不超過50-60wt%的流變學極限，實現了MOF體積分數高達92%的“準純MOF膜”（quasi-pure MOF membrane）的可溶液加工製備。
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MOF固體的扁平化設計及氣體分離效能（學校供圖）
研究團隊選取了三種具有代表性的基準MOF材料——ZIF-67、CALF-20和CuBDC，驗證了該方法的普適性論文。其中，準純（110）取向ZIF-67膜在丙烯/丙烷（C3H6/C3H8）分離中展現出約100的選擇性和約160barrer的丙烯滲透率，效能媲美純MOF膜，遠超傳統聚合物膜和混合基質膜。在碳捕集應用中，準純CALF-20膜實現了CO2/CH4選擇性約110、CO2滲透率高達6750barrer的優異效能；在氫氣純化中，準純CuBDC膜的H2/CH4選擇性達110。
透過原子尺度分子模擬和介面孔網路圖論分析，研究團隊揭示了準純MOF膜獨特的分子輸運機制：緻密的MOF-聚合物介面形成的高度曲折孔網路對丙烷分子產生強烈的動力學限制，而丙烯分子則可順利穿過MOF孔道，從而實現了精準的分子篩分論文。該膜還展現出優異的抗塑化效能和類似貝殼珍珠層的“磚－泥”結構所帶來的卓越機械柔性，可承受多次180度彎折而不損失分離效能。
重慶交通大學材料科學與工程學院樊冬博士作為論文共同第一作者，與法國蒙彼利埃大學Alejandro Diaz-Marquez博士、Guillaume Maurin教授合作，負責完成了本研究中關鍵的分子模擬工作論文。研究團隊採用密度泛函理論計算、分子動力學模擬、圖論分析等多尺度計算手段，系統揭示了分子錨與MOF表面的結合機理、MOF-聚合物介面孔網路的拓撲結構，以及丙烯/丙烷分子在準純膜介面區域的差異輸執行為。這些計算模擬工作為準純MOF膜的理性設計提供了關鍵理論支撐，深刻闡明瞭“為什麼準純膜能實現精準分子篩分”這一核心科學問題。
本論文匯聚了來自中國、法國、沙烏地阿拉伯三國頂尖科研力量論文。通訊作者包括香港科技大學（廣州）周勝教授、阿卜杜拉國王科技大學（KAUST）Mohamed Eddaoudi教授、清華大學王海輝教授、華南理工大學韓宇教授，以及法國蒙彼利埃大學Guillaume Maurin教授。Guillaume Maurin教授是重慶交通大學引智計劃專家，長期與學校材料學科保持密切合作，此次合作成果的發表也是學校引智工作成效的有力體現。（來源：重慶交通大學材料科學與工程學院）
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